Interpret al celebrelor melodii “We shall dance”, “Forever and Ever”, “Goodbye My Love, Goodbye”, “Someday Somewhere”, Roussos a cântat o perioadă în formația Aphrodite’s Child, alături de Evangelos Papathanassiou, cunoscut ulterior drept Vangelis.
Și-a pus vocea și pe soundtrackul filmului Blade Runner (1982).